Chiến Đội Đặc Mệnh Go-Busters bước vào cuộc chiến năm CE 2012, khi thành phố đối mặt với nguy cơ sụp đổ trước mưu đồ của tổ chức bí ẩn Vagras. Được nuôi dưỡng bằng công nghệ tiên tiến của thời đại, Enetron – nguồn năng lượng sạch duy trì mọi hoạt động từ giao thông, y tế đến hệ thống an ninh – trở thành mục tiêu bị Vagras nhắm đến. Mỗi vụ trộm Enetron thành công của chúng đều biến khu đô thị nhộn nhịp thành bóng tối hỗn loạn: đèn đường tắt ngấm, bệnh viện mất điện, hệ thống phòng thủ tê liệt. Rõ ràng, Vagras không chỉ muốn gây bất ổn – chúng đang cố bóp nghẹt sự sống của cả một nền văn minh.
Trong tình thế cấp bách ấy, Chiến Đội Đặc Mệnh Go-Busters là lá chắn cuối cùng. Mỗi thành viên được lựa chọn không chỉ vì kỹ năng chiến đấu đỉnh cao, mà còn nhờ sự ĵệt kết hoàn hảo với Buddyroids – những cỗ máy trí tuệ nhân tạo mang linh hồn chiến bĩnh. Hirosuke "Red Buster" cùng Buddyroid Nick tạo thành cặp đôi táo bạo, tấn công trực diện với tốc độ chóng mặt. Yoko "Yellow Buster" và Buddyroid Usada phối hợp như một cỗ máy săn mồi, lợi dụng tốc độ và sự linh hoạt để vô hiệu hóa kẽ hở địch. Riêng Ryuuji "Blue Buster" cùng Buddyroid Gorisaki chuyên đập tan hàng phòng thủ Vagras bằng sức mạnh công kích áp đảo.
Mọi trận chiến đều là cuộc chạy đua với thời gian. Khi Vagras phái Megazord – những cỗ máy khổng lồ được tích hợp vũ khí Enetron – Go-Busters buộc phải triển khai CB-01 Cheetah và GT-02 Gorilla để đối đầu trực diện. Trận chiến không khoan nhượng ấy phơi bày sự thật: Nếu Buddyroids là bộ não chiến thuật, thì chính tinh thần đồng đội của Chiến Đội Đặc Mệnh Go-Busters mới là lõi thép ngăn Vagras biến thành phố thành tro bụi. Mỗi giây họ mất đi Enetron, hàng ngàn sinh mạng chao đảo – và đấy chính là động lực khiến Go-Busters sẵn sàng xả thân, dù giá phải trả là cả tính mạng.